大气降水研究发现偶数汞同位素新特征

中科院地球化学研究所研究员陈玖斌等在建立高效浓缩提纯淡水汞方法的基础上，对加拿大中纬度2010年全年大气降水汞同位素进行了系统研究，不但检测到与以往实验推测结果完全相反的正的奇数汞同位素非质量分馏，还首次发现了异常的呈明显季节性变化的偶数汞同位素非质量分馏（△200Hg），且△200Hg最大值达到1.20‰。相关成果日前发表在国际期刊《地球化学与宇宙化学学报》（Geochimica et Cosmochimica Acta）上。大气降水是大气汞进入地表生态系统的主要途径。因此，系统研究降水中的汞，对确定大气汞的污染来源、深入了解汞沉降后的表层环境效应和全球汞生物化学循环至关重要。但目前关于大气汞循环方面的认知仍存在很多空白和不确定性。汞同位素为研究大气汞的生物地球化学循环提供了新的手段。汞有七个稳定同位素，初步研究表明，自然界中不但存在着明显的汞同位素的质量分馏，还存在汞同位素的非质量分馏，并且主要是奇数同位素非质量分馏。这是迄今为止唯一在自然环境中检测出同位素非质量分馏的重金属元素。对比汞同位素质量分馏效应，非质量分馏能提供更加可靠、直接的示踪源和过程的同位素信息，有着广阔的应用前景。然而，由于大气和降水中汞含量很低，采集足够用于汞同位素分析的样品是一项艰巨的挑战。陈玖斌等研究发现，正的奇数汞同位素非质量分馏可能源自大气雨滴中汞的光致还原作用，核磁（自旋）效应可能是其产生的最终机理。在详细研究大气运移轨迹和样品化学组成等数据的基础上，研究人员提出大气降水△200Hg异常可能首先产生于平流层底部颗粒物表面上发生的单质汞的光致氧化过程，然后伴随平流层向对流层的入侵向下迁移，并最终在中纬度被雨滴等捕获而导致大气降水中偶数汞同位素非质量分馏。偶数汞同位素非质量分馏的发现具有重要的科学意义，这使汞有可能成为唯一具有“三维”同位素体系的重金属元素。而汞同位素组成的研究和应用将有可能为进一步认识汞环境过程、生物累积、大尺度迁移以及全球性的生物地球化学循环提供更加丰富的信息。同时，△200Hg与温度的负相关关系还表明，偶数汞同位素非质量分馏还可能为研究气候变化提供强有力的证据。（来源：中国科学报陈娟弘）