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超配位碳体系研究获进展

来源:JPCL       更新时间:2012-9-5 20:10:44
 
  近日,中科院上海应用物理研究所研究员高嶷及其合作者在国际学术期刊《物理化学快报》上报道了目前理论上发现的最大配位且稳定的碳分子体系。之后,英国皇家化学会在其新闻期刊《化学世界》的网站主页封面故事中对该成果进行了介绍。   据了解,在传统化学理论中,碳原子有4个价电子,总共可以形成4个共价键。早在1952年,CH5+的成功分离就使超配位碳概念成为物理有机化学中最重要也是最具挑战性的研究课题之一。   半个多世纪以来,实验和理论化学家们都在努力寻找最大配位数的碳分子体系,从而拓展对碳乃至化学键的根本性认识。迄今为止,实验合成的超配位碳分子体系碳原子的最大配位数是6。虽然一些六配位、七配位乃至八配位的碳分子体系在理论上都被预测过,但它们都有能量更低的对应异构体,也就是说它们不是最稳定分子。理论上所说的最稳定分子,意味着该分子比其异构体的能量更低、具有大的能带间隙、不带电荷或者带有少量电荷,结构上通常具有高对称性。   高嶷与美国内布拉斯加大学林肯分校教授曾晓成等合作,系统研究了第一行的副族元素以及大部分主族元素形成高配位碳体系的可能性。他们发现,只有钛原子能够和碳形成七配位的超配位碳分子体系[CTi72+],而这是目前为止理论上发现的最大配位且稳定的碳分子体系。   通过计算模拟进行蒙特卡洛的全局能量搜索,研究人员发现,该体系比其异构体能量更低,且该体系为D5h对称性,有较大的能带间隙。该体系的30个价电子的双金字塔结构也与Wade规则非常吻合,从而进一步证明了该体系的稳定性。由于该体系是一个二价阳离子,理论计算证明了它可以通过配位2个阴离子形成非常稳定的中性体系并在室温下稳定存在。同时,研究人员还进一步从理论上探讨了利用该超配位碳设计一维纳米线的可能性。   有关专家认为,该研究一方面丰富了配位化学和化学键的基本概念,为理论寻找和实验合成更多超配位碳化合物提供了新思路;另一方面,该体系作为一种新型的肽合金化合物,也在航空航天、军事、汽车、医用材料等众多领域具有潜在的应用价值。(来源:中国科学报 黄辛 蔡雨)  

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